Les cryoréfrigérateurs
A la différence des cryostats basés sur l'ébullition de l'hélium liquide, les cryoréfrigérateurs utilisent un cycle de compression-détente du gaz hélium (cryostat à cycle fermé). On les appelle donc indifféremment :
- Cryoréfrigérateurs
- Réfrigérateurs en circuit fermé
- Réfrigérateurs sans liquide cryogénique
Les dispositifs simple étage des débuts atteignaient 45 K et les double étage 9-10 K. Ils étaient très séduisants car leur mise en service était ultra simple : on branche le courant électrique et ça marche. Pour les scientifiques cela annoncait la fin des pénibles transferts d'azote liquide et d'hélium liquide à des heures trop souvent indues (les mesures fiables de niveau et de consommation d'hélium sont venues plus tard).
Les cryoréfrigérateurs étaient donc promis à un brillant avenir et, dès les années 70, Dominique Brochier, chef des basses températures, pensait que cette technologie allait balayer la cryogénie classique comme les motrices électriques ont balayé les locomotives à vapeur. En fait il n'en a rien été car les cryoréfrigérateurs offrent une puissance frigorifique relativement limitée et parce que les cryostats orange et les infrastructures associées (récupération d'hélium, remplissage automatique, etc.) ont peu à peu annulé une bonne partie de leurs avantages.
Comment les faire tourner en tous sens
Sans doute à cause de leurs performances relativement modestes, les premiers cryoréfrigérateurs ont été boudés à l'ILL, sauf par les diffractomètres 4-cercles à neutrons pour monocristaux. En effet, sur ces derniers, le cristal tourne en tous sens et cela est resté très longtemps incompatible avec les cryostats à hélium liquide.
Cette difficulté a été contournée dès 1972 par le cryostat à circulation d'hélium de D10, mais les cryoréfrigérateurs ont offert une solution bien moins coûteuse et bien plus simple. A cette époque, les neutrons pouvaient en tirer plus aisément partie que les rayons X car les diffractomètres X étaient généralement trop petits et fragiles pour recevoir ces pesants et volumineux dispositifs.
Dès 1976, à l'initiative de M.S. Lehmann et Russ Simms, D9 a été le premier diffractomètre 4-cercles pour monocristaux à être doté d'un cryoréfrigérateur simple étage (Displex CS1003 de Air Products) atteignant 50 K [1,2]. Il est suivi peu après par D15 qui, sur une suggestion de J.M. Reynal, est équipé d'un cryoréfrigérateur double étage (Displex CSA 202 de Air Products) atteignant 10 K [3]. Ce dernier montage tirait partie de la solidité du berceau d'Euler à cercle phi décentré (Mark VI de Grubb-Parsons) de D15. En 1981, D9 est équipé d'un dispositif similaire mais permettant le centrage en X,Y et Z de l'échantillon et atteignant 14 K [4]. En 2015 D9 utilise toujours un dispositif similaire mais atteignant 2 K.
Pour aller plus bas il faut se tourner à nouveau vers l'hélium liquide avec le cryostat à dilution de D10 (50 mK) ou changer de géométrie de diffractomètre, c'est-à-dire, passer de la géométrie 4-cercles à la géométrie "normal beam".
Bien que la technologie des cryoréfrigérateurs ait beaucoup progressé avec, notamment, l'apparition des "Pulse tubes" pouvant atteindre 2-3 K depuis le début des années 2000, les cryostats orange, sans cesse améliorés, gardent leur suprématie en terme de puissance frigorifique, de gamme de température et de temps de changement d'échantillon.
Références
- "Electron Density in bis (Dicarbonyl p-cyclopentadienyl iron) at liquid Nitrogen Temperature by X-ray and Neutron Diffraction", A. Mitschler, B. Rees and M.S. Lehmann, , J.A.C.S. 100 (1978) 3390. Cet article évoque d'une phrase le cryoréfrigérateur de D9. Le montage n'a vraiment été décrit que dans l'article [2].
- "Use of a single-stage, closed-cycle cryorefrigerator for routine measurements at moderately low temperatures on a four-circle neutron diffractometer", Allibon J.R. , Filhol A. , Lehmann M.S. , Mason S.A. and Simms P., J. Appl. Crys. 14, 326-328 (1981).
- "Cooling to 10 K on a four-circle diffractometer by means of a double-stage cryorefrigerator", Filhol A., Reynal J.M., Savariault J.M., Simms P., Thomas M. (1980) J. Appl. Cryst. 13, 343-345.
- "A Simple, Adjustable Mount for a Two-Stage Cryo-Refrigerator on a Eulerian Cradle." J.M. Archer and M.S. Lehmann, J. Appl. Cryst. 19 (1986) 256.