Soutenance publique - THESE Valentin CZAMLER

Mercredi 20 novembre 2024 à 14h00

ILL, Amphytheatre Chadwick

Zoom link: https://ill.zoom.us/j/96634600635

“Deuterated Clathrate Hydrates as novel Moderator Material for a Source of Very Cold Neutrons”

"Les hydrates Clathrate deutérés comme nouveau matériau modérateur d'une source de neutrons très froids"

Abstract:

The objective of this thesis is the detailed analysis of the neutron scattering properties, characterization of important neutron cross sections, and the investigation of neutron transport in deuterated clathrate hydrates as necessary scientific prerequisites for their application as a novel moderator material for Very Cold Neutrons (VCN). VCN cover a wide spectral range within the long-wavelength tail of typical sources for cold neutrons, from energies below 1 meV down to the domain of ultracold neutrons (UCN) at a few hundreds of neV. Dedicated high-intensity VCN sources have the ability to enhance various neutron scattering techniques, with applications in condensed matter physics. VCN could improve spatial resolution in methods like small-angle neutron scattering (SANS) and refine energy resolution in techniques such as time-of-flight and neutron spin-echo spectroscopy.
In particle physics, higher VCN intensities could increase the sensitivity of experiments employing beams of slow neutrons, such as the search for neutron-antineutron oscillations and in-beam searches for a static neutron electric dipole moment.

The efficacy of clathrate hydrates in neutron moderation is linked to the localized low-energy, so-called Einstein modes, of entrapped guest molecules. These facilitate slowdown of neutrons to very low temperatures. Besides the nuclear scattering of any guest molecule, the special case of dioxygen O2 offers an additional neutron slowdown mechanism through its zero-field splitting of its magnetic triplet ground state. The absence of a dispersion relation in this excitation constitutes a “cooling cascade” – a process where neutrons are progressively slowed down by increments of the field-splitting energy of 0.4 meV.

To quantify the neutronic properties of these compounds, a comprehensive neutron scattering campaign was conducted in the framework of this thesis. This investigation examined the hydrate’s structure through neutron diffraction, its dynamics through inelastic neutron scattering, and its total neutron cross section using transmission experiments on fundamental physics beamlines. This experimental effort was complemented by contributions to collaborative works on the development of thermal scattering libraries (TSL) for clathrate hydrates based on ab-initio molecular dynamics simulations and density functional theory, as well as a magnetic scattering model for O2. All these works were part of the European project HighNESS.

The experimental study presented here focuses on two specific hydrates: one hosting deuterated tetrahydrofuran (THF-d) and the other, a binary hydrate, hosting both THF-d and O2. A manufacturing technique for the latter, developed during this study, was found to yield a high-purity hydrate with high O2 cage occupancy. Experiments performed with neutron spectrometers measured the dynamic structure factor S(q,ω) over a large phase space in absolute units. The down-scattering of confined dioxygen at 0.4 meV was measured for the first time in a binary clathrate hydrate. Additionally, it was found that the THF-d molecule exhibits excitations, which allow bypassing of the magnetic "cooling cascade", leading to faster thermalization of neutrons in a moderator. Transmission experiments confirmed Bragg scattering up to a cutoff around 20 Å and revealed a significant increase in the cross section at higher wavelengths, attributed to SANS.

The manufacturing technique, experimental data, and theoretical models established over the course of this thesis provide a foundation for quantitatively assessing the potential of clathrate hydrates as moderator material for VCN; enabling neutronic design studies in various moderator-reflector configurations at the ESS and other emerging neutron sources worldwide

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Résumé

L’objectif de cette thèse est l’analyse détaillée des propriétés de diffusion des neutrons, la caractérisation des sections efficaces importantes, et l’étude du transport neutronique dans les hydrates de clathrate deutérés, en tant que prérequis scientifiques nécessaires à leur application comme nouveau matériau modérateur pour les Neutrons Très Froids (VCN). Les VCN couvrent une large gamme spectrale dans la queue des longueurs d’onde typiques des sources de neutrons froids, depuis des énergies inférieures à 1 meV jusqu’au domaine des neutrons ultra-froids (UCN) à quelques centaines de neV. Des sources VCN à haute intensité dédiées pourraient améliorer diverses techniques de diffusion des neutrons, avec des applications en physique de la matière condensée. Elles pourraient améliorer la résolution spatiale dans des méthodes comme la diffusion des neutrons petits angles (SANS) et affiner la résolution énergétique dans des techniques telles que les spectromètres à temps de vol et à spin-écho. En physique des particules, des intensités plus élevées de VCN pourraient accroître la sensibilité des expériences utilisant des faisceaux de neutrons lents, telles que la recherche d’oscillations neutron-antineutron et de moments dipolaires électriques statiques.

L’efficacité des hydrates de clathrate dans la modération des neutrons repose sur les modes d’Einstein de basse énergie des molécules invitées piégées. Ceux-ci facilitent le ralentissement des neutrons à très basse température. Outre la diffusion nucléaire des molécules invitées, le cas particulier du dioxygène (O2) présente un mécanisme supplémentaire de ralentissement des neutrons par le dédoublement de l’état fondamental magnétique. L’absence de relation de dispersion dans cette excitation crée une « cascade de refroidissement », où les neutrons sont ralentis par des incréments d’énergie de 0.4 meV.

Pour quantifier les propriétés neutroniques de ces composés, une vaste campagne de diffusion de neutrons a été menée dans le cadre de cette thèse. Cette étude a examiné la structure des hydrates par diffraction de neutrons, leur dynamique par diffusion inélastique et leur section efficace totale via des expériences de transmission sur des lignes de faisceaux de physique fondamentale. Cet effort a été complété par le développement de bibliothèques de diffusion thermique (TSL) pour les hydrates de clathrate, basées sur des simulations ab-initio et un modèle de diffusion magnétique pour O2, dans le cadre du projet européen HighNESS.

L’étude expérimentale présentée ici se concentre sur deux hydrates spécifiques : l’un contenant du tétrahydrofurane deutéré (THF-d) et l’autre contenant à la fois du THF-d et du O2. Une méthode développée pour produire des hydrates binaires de haute pureté, contenant à la fois du THF-d et du O2, a permis de mesurer pour la première fois la diffusion du dioxygène confiné à 0.4 meV dans un hydrate binaire. Il a également été observé que le THF-d présente des excitations qui permettent de contourner la « cascade de refroidissement » magnétique, conduisant à une thermalisation plus rapide des neutrons dans un modérateur. Les expériences de transmission ont confirmé la diffusion de Bragg jusqu’à une coupure d’environ 20 Å et ont révélé une augmentation significative de la section efficace à des longueurs d’onde plus élevées, attribuée à une contribution SANS.

La technique de fabrication, les données expérimentales et les modèles théoriques établis au cours de cette thèse fournissent une base pour l’évaluation quantitative du potentiel des hydrates de clathrate en tant que matériau modérateur pour VCN, permettant des études de conception neutronique dans diverses configurations modérateur-réflecteur.
 

Direction de thèse :

• Oliver Zimmer, UGA
• Richard Wagner, ILL

Jury :

• Martin Fally, Wien University
• Frédéric Ott, CEA Saclay
• Stéphanie Roccia, UGA
• Livia Bove, CNRS

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