Groupe théorie

La diffusion des neutrons a toujours été l’un des outils les plus précieux pour l’étude des structures électroniques. C’est d’autant plus vrai lorsque le système contient des électrons non appariés (magnétiques), puisque l’on peut alors étudier à la fois l’état fondamental (DIF) et les excitations (TOF, TAS). L’interaction entre la communauté expérimentale des neutrons et les théoriciens de la structure électronique ab initio tient à ce que les calculs ab initio prennent en compte toute la complexité du système réel (aspects chimiques comme structuraux). Cela permet non seulement une confrontation directe entre les prédictions théoriques et les observations expérimentales, mais aussi d’extraire des calculs les degrés de liberté pertinents pour la physique de basse énergie du système, ainsi que leurs interactions. Par exemple, dans les systèmes magnétiques, les calculs ab initio fondés sur la fonction d’onde permettent de déterminer les différents chemins d’échange directs ainsi que de super-échange (ou de double échange), leur importance relative (leur amplitude) et donc l’hamiltonien magnétique pertinent à utiliser pour l’interprétation des expériences. De même, dans les systèmes multiferroïques, il est possible d’obtenir des informations sur l’origine microscopique des excitations d’électromagnons, car la variation des différents termes qui entrent dans les intégrales d’échange peut être obtenue en fonction des déplacements atomiques associés à un mode de phonon.

Comprendre les propriétés d’un système revient souvent à en construire une représentation simple, dans laquelle quelques degrés de liberté pertinents sont reliés par des interactions dominantes. Cela suppose aussi de comprendre comment les paramètres externes (pression, dopage chimique, champs appliqués, modifications de la composition ou de la structure, etc.) agissent sur ces degrés de liberté et les modifient. Les calculs théoriques ab initio aident à élaborer une telle image, en comblant l’écart entre les systèmes réels (composition spécifique, géométrie spécifique, etc.) et les modèles de la physique théorique. Ils permettent aussi d’aborder une grande variété de systèmes (des atomes et molécules aux cristaux et aux systèmes infinis non périodiques) et de problèmes (de la chimie et de la réactivité au magnétisme et aux fermions fortement corrélés), etc. Ils permettent enfin d’espérer répondre à des questions plus techniques, telles que l’importance de la non-sphéricité (dépendance vis-à-vis de la forme des orbitales) du facteur de forme atomique/magnétique en diffusion neutronique.

L’interaction entre la communauté des neutrons et la communauté théorique de la matière molle, qui s’appuie sur les outils de la mécanique statistique (dont les simulations Monte-Carlo et de dynamique moléculaire), a une longue histoire. Dans le domaine des fluides aux interfaces solides, la science neutronique est depuis longtemps un outil de choix pour étudier à la fois les propriétés structurales, la dynamique vibrationnelle et le transport d’auto-diffusion et collectif de molécules confinées dans des matériaux nanoporeux. Au sein du groupe de théorie, nos travaux visent à déterminer l’effet du confinement nanométrique et des forces de surface sur l’adsorption, les transitions de phase et les phénomènes de transport. In fine, cette activité théorique poursuit un double objectif : (1) identifier de nouveaux mécanismes liés au confinement et au transport dans les matériaux nanoporeux, et (2) optimiser et fonctionnaliser les solides nanoporeux pour des applications dans les domaines de l’énergie et de l’environnement.

Nos recherches sur les fluides dans les matériaux nanoporeux se situent au carrefour de la physique, de la physico-chimie et de la science des matériaux. À ce titre, presque sans exception, nos activités actuelles sur le confinement et le transport des fluides dans ces matériaux constituent un terrain idéal pour de fortes interactions avec les expérimentateurs, en particulier ceux de la communauté de l’ILL. En plus de ces activités en cours, nous appuyant sur notre expertise, nous développons au sein du Groupe de théorie de l’ILL un programme original portant sur l’impact du couplage solide-fluide sur la dynamique et les transitions de phase des fluides nanoconfinés. Plus précisément, malgré les importants efforts de recherche consacrés aux fluides nanoconfinés, de nombreux phénomènes complexes restent à élucider. En particulier, en considérant l’adsorption et le transport de fluides dans des matériaux nanoporeux, plusieurs études ont mis en évidence un couplage riche, mais mal compris, entre la physique du solide poreux hôte (par exemple la réponse phononique et acoustique, l’écrantage électrostatique, la déformation mécanique) et le comportement du fluide dans sa porosité. Pour mener à bien ce projet, nous conduisons les deux études suivantes : (1) stimulation acoustique de fluides dans des solides nanoporeux et (2) confinement dans des matériaux métalliques nanoporeux.