Comment quelques atomes de rhodium supplémentaires redéfinissent une transition magnétique

L'imagerie par neutrons polarisés révèle comment l'ajout de seulement 1 à 2 % de rhodium modifie le déroulement d'une transition de phase magnétoélastique au cœur de l'alliage fer-rhodium.

Fer-rhodium : une seule transition, plusieurs voies de refroidissement

Le refroidissement ne repose pas nécessairement sur la compression et la détente de gaz réfrigérants. Les chercheurs étudient également les matériaux caloriques : des solides capables de se réchauffer ou de se refroidir de manière réversible lorsqu'ils sont soumis à un stimulus externe, offrant ainsi des voies prometteuses vers une réfrigération à l'état solide plus respectueuse de l'environnement.

Le fer-rhodium (Fe–Rh) est l'un des matériaux phares dans ce domaine. Il présente des réponses multicaloriques exceptionnelles, ce qui signifie que son comportement thermique peut être influencé de plusieurs manières : par l'application d'un champ magnétique, d'une pression ou d'une contrainte mécanique. Ces réponses sont appelées respectivement effets magnétocalorique, barocalorique et élastocalorique.

Ce phénomène est rendu possible par une transition de phase au cours de laquelle l'ordre magnétique et le réseau cristallin évoluent conjointement. À basse température, les moments magnétiques du fer sont orientés dans des directions opposées. Cet ordre antiferromagnétique implique que leurs contributions magnétiques s'annulent en grande partie, et le matériau ne présente pratiquement aucune aimantation nette. Lors du chauffage, le Fe–Rh bascule vers un état ferromagnétique, dans lequel un moment magnétique est induit sur les sites du Rh et où les moments magnétiques des atomes de Fe et de Rh s'alignent dans la même direction, développant ainsi une aimantation nette.

La transition affecte également la structure du matériau : le volume de la maille cristallographique se dilate d'environ 1 %, tout en conservant la même symétrie. Ce couplage entre l'ordre magnétique et le réseau fait de cette transformation une transition de phase magnétoélastique de premier ordre, ce qui explique pourquoi la même transition peut être influencée aussi bien par des champs magnétiques que par une pression ou des contraintes mécaniques.

Cependant, savoir que la transition a lieu n'est qu'une partie de l'équation. Une transition de phase de premier ordre ne balaye pas nécessairement un matériau en une seule fois. La nouvelle phase apparaît d'abord dans certaines régions (un processus appelé nucléation) puis s'étend, ce qui signifie que des régions antiferromagnétiques et ferromagnétiques peuvent coexister pendant la transition.

Pour un matériau fonctionnel, cela a toute son importance. Le lieu d'apparition de la nouvelle phase, sa manière de se propager et la plage de températures sur laquelle s'effectue la transformation peuvent tous influencer les performances globales. Bien que le Fe–Rh soit connu pour sa grande sensibilité à la composition et aux défauts, observer l'impact de ces facteurs sur la transition au cœur du matériau est longtemps resté difficile.

L'imagerie par neutrons polarisés révèle le déroulement de la transition magnétique au cœur de la matière

Pour explorer ce phénomène, les chercheurs ont comparé trois alliages préparés dans les mêmes conditions : Fe₅₀Rh₅₀, Fe₄₉Rh₅₁ and Fe₄₈Rh₅₂. La différence entre eux réside dans une simple variation de la teneur en rhodium, passant de 50 à 51 ou 52 atomes pour cent.

Des mesures de diffraction neutronique sur le diffractomètre D1B de l'ILL ont d'abord confirmé la structure cristalline ordonnée et l'état antiferromagnétique attendus à température ambiante. Les chercheurs ont ensuite utilisé l'imagerie par neutrons polarisés sur l'instrument MoTo de l'ILL tout en chauffant et en refroidissant lentement les trois échantillons à travers la transition.

L'imagerie par neutrons polarisés est particulièrement adaptée à ce problème car le spin du neutron est sensible au magnétisme. Avant d'atteindre l'échantillon, le faisceau de neutrons est polarisé, c'est-à-dire que les spins des neutrons sont orientés dans la même direction. Cette polarisation est largement préservée lorsque les neutrons traversent le Fe–Rh antiferromagnétique. Dans la phase ferromagnétique, en revanche, les champs magnétiques internes de chaque domaine font tourner les spins des neutrons à des degrés divers, ce qui dépolarise progressivement le faisceau.

En calculant cette dépolarisation à travers l'échantillon au fur et à mesure des variations de température, les chercheurs ont pu suivre le développement de la phase ferromagnétique.

La force de cette méthode réside dans sa capacité à suivre la transition au cœur même du matériau massif, et pas seulement à sa surface. Au fil des cycles de chauffage et de refroidissement des échantillons, les images neutroniques ont révélé comment différentes régions évoluaient selon des trajectoires distinctes, passant de l'état antiferromagnétique à l'état ferromagnétique, et inversement.

Une légère variation de composition, une transition radicalement différente

Les images neutroniques ont révélé deux modes de transformation très distincts.

Dans le Fe50Rh50, la phase ferromagnétique est d'abord apparue dans des régions ciblées plutôt que dans l'ensemble de l'échantillon. À mesure que la température augmentait, ces régions se sont étendues tandis que d'autres parties restaient antiferromagnétiques. Différentes zones se sont donc transformées à des températures différentes, entraînant une coexistence prolongée des deux phases.

Les deux alliages plus riches en rhodium ont adopté un comportement très différent. Dans le Fe₄₉Rh₅₁ et le Fe₄₈Rh₅₂, la transition s'est avérée bien plus uniforme à travers les échantillons et s'est produite sur une plage de températures nettement plus étroite. L'augmentation de la teneur en rhodium a également décalé la transition vers des températures plus basses.

L'effet de la composition dépasse donc le simple ajustement de la température de transition : il modifie la manière dont la nouvelle phase germe et se propage au cœur du matériau.

Les auteurs suggèrent que le rhodium supplémentaire pourrait offrir des sites de nucléation plus favorables, permettant à la nouvelle phase de se former plus aisément dans l'ensemble de l'échantillon. L'origine microscopique de ce phénomène reste toutefois à éclaircir.

Plus généralement, cette étude démontre tout l'intérêt de l'imagerie par neutrons polarisés pour suivre les transitions de phase magnétiques au sein des matériaux massifs. Appliquée au Fe–Rh, elle a mis en lumière des modes de transformation de phases de volumes massifs étonnamment divergents pour des alliages aux compositions à peine différentes, prouvant à quel point de nombreuses informations peuvent rester masquées sous la surface et derrière la réponse moyenne d'un matériau.

Observation du déroulement d'une transition magnétique. L'imagerie par neutrons polarisés révèle l'évolution de l'état magnétique au cœur de trois alliages massifs de Fe–Rh lors du chauffage depuis l'état antiferromagnétique vers l'état ferromagnétique, puis du refroidissement vers l'état antiferromagnétique.

L'échantillon Fe₅₀Rh₅₀ (à gauche) se transforme de manière progressive et hétérogène sur une large plage de températures, tandis que les alliages plus riches en rhodium Fe₄₉Rh₅₁ (en haut) et Fe₄₈Rh₅₂ (en bas à droite) se transforment de façon nettement plus uniforme et sur une gamme de températures plus étroite, aussi bien au chauffage qu'au refroidissement.

Commun Mater (2026). DOI : 10.1038/s43246-026-01251-5

Référence

Padrón-Alemán, K., Shen, J., Tengattini, A. et al. Direct imaging of composition-driven magnetoelastic phase transformations in bulk Fe–Rh. Commun Mater (2026). https://doi.org/10.1038/s43246-026-01251-5

Instruments ILL : MoTo D1B

Contacts à l'ILL : Kenny Padron Aleman, Alessandro Tengattini

Institutions participants à cette recherche : Universidad de Oviedo, University Grenoble Alpes,Instituto Potosino de Investigación Científica y Tecnológica